Descobriu o fiorde Independência (1891) e comprovou que a Groenlândia era uma ilha, estudou a população de esquimós e conquistou a simpatia dos montanheses do Ártico, uma tribo que o ajudou nas excursões. Patrocinado pelo Peary Artic Club, desenvolveu um projeto para alcançar o pólo norte (1898-1908).
Partiu para o Ártico no navio Roosevelt (1909) e julgou ter alcançado seu objetivo em 6 de abril, porém foi contestado pelo seu antigo companheiro de explorações, Frederick Cook, que reivindicava para si este feito.
Dúvidas também, surgiram posteriormente, após estudos dos diários da expedição e de outros documentos, detectaram-se erros de navegação e de registros que poderiam ter levado o explorador a um ponto situado a cem quilômetros do verdadeiro local pontual do pólo. Antes de morrer em Washington, publicou vários livros sobre suas viagens.